La historia de Castrillón está documentada a partir del siglo X, cuando formaba parte del Alfoz de Gozón. El castillo de Gauzón, castellum Gauzone, enclavado en el peñón de Raíces, pertenecía por aquella época al concejo de Gozón y actualmente es uno de los principales elementos patrimoniales del concejo de Castrillón.
En 1309 el rey Fernando IV dona parte del Alfoz de Gozón a la villa de Avilés, incluyéndose en esa donación las tierras de Carreño, Corvera, Illas, Gozón y el territorio de Castrillón. En 1816 Castrillón, junto con Illano, intentan emanciparse de la jurisdicción avilesina a la que se encontraban vinculados.
Castrillón alcanzará su independencia municipal y será en este siglo cuando se empiecen a explotar intensivamente las minas de carbón. Así, en 1833 se crea la "Real Compañía Asturiana de Minas" en Arnao, que se dedicó a la extracción de hulla en su famosa mina submarina hasta 1915, cuando es abandonada al quedar completamente anegada.
En 1853 se instala la "Asturiana de Zinc" (imagen de abajo) también en Arnao y se crea el túnel que une Arnao y Salinas para comunicar las fábricas con la ría de Avilés. Pero será a partir de 1910 cuando Salinas comience a tomar valor como destino turístico, inaugurándose en 1916 su Balneario.